返临安途中，作《赴阙》诗云：“壮心欲填海，苦胆为忧天。”“丈夫竟何事？一日定千年。”此为《指南录》的第一首诗。
十二月，与张世杰一同上奏朝廷，建议背城与元军血战，遭到拒绝。
是年正月，宋黄、蕲以下长江沿岸诸州、军望风降元。二月，贾似道兵溃鲁港，逃往扬州，被罢职。江万里在饶州殉国。三月，陈宜中任右丞相兼枢密使。七月，张世杰兵败镇江焦山。十一月，元军分三路往临安。
恭帝德祐二年丙子，五月改景炎元年（1276） 四十一岁
正月初二，任知临安府，辞不拜。十三日，与杜浒见于西湖上。当夜力阻陈宜中将与伯颜议降之行。十九日，任右丞相兼枢密使、都督诸路军马，辞相印不拜。
二十日，以资政殿学士旧职出使元营，据理力争，辞旨慷慨，被伯颜扣留。二十一日，大骂赴元营奉表献土的丞相贾余庆等卖国。二十五日，其勤王军两万余人被伯颜遣散。
二月初八，被迫随祈请使吴坚、贾余庆等去元大都。十八日至镇江。二十九日，与随从杜浒等十一人夜走真州。三月初一至真州，与守将苗再成议纠合两淮以图复兴。初三，为李庭芝所忌，被苗再成逐到城外。历尽艰险，经扬州、高邮、海陵，于三月二十四日到达通州。途中一路作诗，在通州编为《指南录》，并作自序。
闰三月十七日，离通州泛海追寻益王、广王。三十日至台州。四月初八至温州。五月二十六日，奉召至福安，任为右丞相、枢密使兼都督诸路军马，因见左丞相陈宜中、枢密副使张世杰擅权，辞不拜。六月，改任枢密使，同都督诸路军马。继续编订《指南录》，并作后序。
七月初四，从福安启程，十三日至南剑州，建同督府募兵。
十一月，督府移至汀州，派兵规取江西。
长女定娘和幼女寿娘，当年在惠州河源县三角村病亡。
是年正月，吉王赵昰改封益王，信王赵昺改封广王。初八，谢道清派刘岊奉表称臣，乞存境土。十八日，伯颜至皋亭山。二月初五，恭帝赵 拜表祥曦殿，宣布退位，向元朝乞为藩辅。
三月，赵 与全太后北去。
闰三月，陈宜中、张世杰在温州奉益王赵昰为天下兵马都元帅。五月初一，赵昰在福州即皇帝位，是为端宗，改元景炎，改福州为福安府。
七月，朱焕以扬州降元，李庭芝、姜才在泰州被俘。八月，真州陷，苗再成殉难。十月，吕师夔率元军度梅岭进军岭南。十一月，建宁府、邵武军、南剑州陷。十一月十五日，陈宜中、张世杰奉端宗逃往海上。
宋端宗景炎二年丁丑（1277） 四十二岁
正月，元军进攻汀州。同督府自汀州迁往漳州龙岩。叛将吴浚奉命来劝降，斩之。又派罗辉来劝，回《正月书》坚拒。
三月，至梅州，文璧自惠州带全家人前来会合。
五月，入赣南，占领会昌县。六月初三，大败元军，大捷雩都。二十一日进驻兴国县。七月，派兵围攻赣州、吉州。相继收复龙泉、永新、永丰、吉水、万安五县。汀州斩伪天子黄从。临江军、洪州、袁州、瑞州等地豪杰纷起响应，大江以西有席卷包举之势。淮西兵收复兴国军，黄州收复寿昌军，号令通江淮。
八月，攻赣、吉二州兵败。同督府转往永丰，急撤中老将巩信阻元军于庐陵东固方石岭。二十七日，在永丰县空坑被元军追及，幸脱身。妻欧阳氏、妾颜氏和黄氏、次子佛生、二女柳娘、三女环娘皆被俘。佛生被人救出，后为罗宰收养。
十月，收拾残部再入汀州。十一月至广东循州，屯兵南岭。
是年二月，元军占领广州，广东各州大部陷落。
七月，为对付文天祥，元廷专设江西行中书省，以塔出为右丞、麦术丁为左丞，李恒、蒲寿庚、程鹏飞为参知政事，在隆兴设元帅府。八月，李恒自隆兴派兵支援赣州，并亲率大军袭击兴
国县。
十一月，张世杰奉端守从浅湾逃至秀山、井澳。陈宜中逃往占城。端宗复逃海上。
端宗景炎三年戊寅，五月改为祥兴（1278） 四十三岁
二月，文天祥进军惠州海丰县。三月，进驻丽江浦，派人沿海寻访行朝下落。
是年四月十五日，十一岁的景炎帝赵昰惊悸成疾而死。八岁的卫王赵昺继位，五月初一改元祥兴。六月初七，行朝迁居新会县厓山。
五月，与行朝取得联系。六月，移同督府至船澳，要求去厓山入朝，被张世杰阻拦。
六月，元世祖以张弘范为蒙古汉军都元帅，进取闽、广。张弘范荐李恒为副。
八月，授少保信国公，母曾德慈被封为齐魏国夫人。疫病流行，多次请求移军入朝合兵抗元，均遭拒绝，写信给左丞相陆秀夫提出抗议。
九月初七，曾德慈染疫而死。后长子道生病死惠州，年仅十三岁。要求文璧将其次子文陞过继给自己为子，文璧慷慨应允。
十一月，进驻潮州潮阳县。讨伐叛贼陈懿。谒唐张巡、许远“双忠庙”，作词《沁园春》，自励忠义。
十一月，张弘范与李恒从海陆两路夹攻文天祥。
十二月十五日，移屯海丰，准备入南岭进江西。十二月二十日，至海丰以北的五坡岭，正吃午饭，被陈懿引领的敌骑突袭。文天祥自杀未遂，被俘。同督府将士被杀七千多人。四女监娘、五女奉娘遇难。
宋帝昺祥兴二年己卯，元世祖至元十六年（1279） 四十四岁
正月初二，张弘范下海追寻南宋行朝，囚文天祥于舟中同行。十二日，作诗《过零丁洋》。十三日至厓山。十五日，张弘范要求写信劝降张世杰，文天祥抄《过零丁洋》作答。
二月初六，宋、元两军大战厓山海上。南宋败亡，陆秀夫抱赵昺投海，战死及殉难者十余万人。文天祥目睹宋亡，哭以《二月六日，海上大战》长诗。
二月中旬，张世杰在南恩州螺岛坠海溺亡。文璧以惠州降元。
三月十三日，至广州。四月二十二日，被都镇抚石嵩押送北上大都。自南安军至丰城绝食八日。至建康逗留两个多月。一路感怀吊古，抒发志节，诗作颇多。
十月初一，到达元大都。叛臣留梦炎、废帝赵 等向文天祥劝降，均遭拒。元朝平章阿合马召见文天祥，文天祥长揖不跪。十一月初九，提审中面对丞相孛罗、平章张弘范，坚强不屈，据理驳辩。
十二月十一日，狱中见灵阳子，听他讲道，“指示以大光明正法”。
元世祖至元十七年庚辰（1280） 四十五岁
正月，集杜诗五言绝句二百首，编为《集杜诗》。编辑被俘后所作诗集《指南后录》。跋《指南后录》。
春，收到女儿柳娘信，得妻子欧阳氏及女儿柳娘、环娘消息。致信长妹文懿孙，附以《邳州哭母小祥》、《过淮》及《乱离歌六首》等思亲诗。
五月，文璧至大都。
八月十五日，狱中会原宋朝宫廷琴师汪元量，听他弹奏《胡笳十八拍》琴曲。十月，再会汪元量，赠以集杜诗《胡笳曲（十八拍）》，中有“自断此生休问天，看射猛虎终残年”之句。
是年，张弘范病逝。漳州畲族山寨等地民众起义，聚众数万。
元至元十八年辛巳（1281） 四十六岁
正月初一，致信继子文陞，勉以忠孝。
五月十七日暴雨，牢房盈水，恶气袭人。六月，作《正气歌》。是年，文璧被授为临江路总管兼府尹。夏日，文璧与文懿孙南归。
元至元十九年壬午（1282） 四十七岁
正月初一，作《集杜诗》自序。编定《指南录》、《集杜诗》、《指南后录》，并编平生经历《纪年录》。
春，作绝笔《自赞》，准备临刑时夹于衣带间。
是年春，妙曦和尚进言：“十一月，土星犯帝座，疑有变。”未几，报中山府薜保住聚众数千，要来劫取文丞相。又截匿名书，曰：“两卫军尽足办事，丞相可以无虑。”“先焚城上苇子，城外举火为应。”经太子真金上奏，京师戒严，并将赵 等赵氏宗室迁出大都。
三月，益都千户王著与高和尚等合谋，夜入京城击杀中书左丞相阿合马。
八月，接南宋降臣王积翁、谢昌元信，传忽必烈谋授大任谕旨，复书拒绝。
十二月初八，被召至宫内见忽必烈，长揖不拜。忽必烈许以中书宰相之职，再拒。
初九，再被宰执奏请赐死，麦术丁力陈，忽必烈遂作决定。当天，在大都柴市刑场慷慨就义。忽必烈突然反悔，急令停刑，已晚。
初十，妻欧阳氏奉旨收尸，张弘毅与江南十义士前来相助，扶柩葬于都城小南门外道旁。次年，张弘毅携遗骸归庐陵。