回家不久，达尔文一边写信给汉斯罗，不知汉斯罗是否在剑桥，一边开始着手整理自己的收集品。
然而，收集、整理并将收集品加以分类并不是一件易事。达尔文的朋友赖尔建议他亲自研究地质学，解剖学家和古生物学家奥温不反对解剖一些用酒精浸制的动物。当时担任伦敦大学教授的他的老朋友格特准备研究某些珊瑚。但是，准备工作一开始特别不完善，汉斯罗就建议按动物的各科在剑桥的博物学家中加以分配。达尔文把这当成工作中第一阶段的计划。他打算在剑桥度过几个月，在那里开始自己的工作。后来达尔文认为必须把自己的工作地移到他最不想去的伦敦。因为，只有他在场，才能推动专家们对旅行期间搜集的动物资料进行研究。
达尔文着手实现自己的计划。10月底，他把自己的东西和搜集品从“贝格尔”号上卸下来运往剑桥。此时，赖尔正迫不及待地等待着达尔文的归来。当“贝格尔”号还在新西兰时，赖尔就写信给塞治威克说：“我盼望着达尔文的归来。我希望你们能尽早地让他过来。”我们知道，达尔文的许多观点都是从赖尔的观点上发展起来的，而赖尔的许多观点又是通过达尔文得以证实的。因此，我们可以说他们两人是相辅相成的。毫不奇怪，在交往中，他们已经成为好朋友。当时赖尔年近四十岁。达尔文不久就被选为地质学会会员，紧接着又被选为动物学会会员。
11月，达尔文来到梅尔的韦季武德家。人们正焦急地等待着这位功成名就的博物学家。所有远亲都被邀请来“看他”。他给他们讲了一些旅行情况，并且回答了他们所提出来的问题。谈论的话题还有达尔文的日记，因为有些日记他以前曾寄回家中，因此他的姐妹们早已知道了。费茨·罗伊看了这本日记后，建议把它同自己的日记合在一起作为一个完整的读物出版，但姐妹们却不同意这个做法。
1836年12月初他来到了剑桥，在那里过了冬。他先是住在汉斯罗那里，后来自己租了一个房间。他必须多呆几个月，好在剑桥检查完他的地质搜集品。他还下了很大功夫整理《一个博物学家的考察日记》。达尔文现在觉得他已经不再是一个有声望的大学生了，因为现在学校里认识他的人寥寥无几。但是，每天晚上仍会过来一些朋友，大家喝酒聊天，其乐无穷，但这在很大程度上影响了他研究活动的进程。
1837年3月至9月，达尔文在伦敦的大马尔勃罗大街加工整理自己的《一个博物学家的考察日记》。费茨船长出版了描述他乘“贝格尔”号两次旅行的着作。第一卷描述的是他于1826年至1830年在金克率领下的旅行；第二卷描写的是有达尔文参加的1831至1836年的旅行；第三卷应该是达尔文写的《一个博物学家的考察日记》。但是，达尔文在日记中所遵循的不是时间的顺序，而是地理的顺序。他认为，把注意力放到对访问国的描写方面，这对读者来说要更容易理解一些。在这种描写中，他有意包括了动物的生活方式、地质考察、风景描写以及个人的印象。6月份他写完日记之后，给自己放了一次假，动身到希鲁兹伯里去。
《一个博物学家的考察日记》的最后再一次重新思考了加拉帕戈斯群岛留给他的印象。然而一个更加严峻的问题——物种起源又一次摆在他的面前。他认为，应该像赖尔那样，论述观点之前先收集好充分的事实然后再加以证实。
达尔文正如他所奉行的那句箴言那样，广泛地收集相关事实并与一些有经验的专家们保持着密切的联系。7月份，他开始着手第一本物种起源方面的着作的写作。
他曾经期望着航行结束后能够回到故乡与父母姐妹生活在一起，但现在看来，这根本是不可能的。几个月以来，他只能从忙碌的工作中抽出一个星期与家人团聚。
达尔文来到伦敦。赖尔的细心帮助对他把《“贝格尔”号的动物学》一书的材料进行分类整理起了很大的作用。那些曾经反对过达尔文观点的植物学家们，开始对他有好感了。
达尔文印刻《“贝格尔”号的动物学》一文中的统计表和插图是要花很多钱的，于是他便申请政府的补助金，作为出版这篇论文的开支。对这项请求政府无条件地接受了。达尔文最喜欢在大自然中自由自在地漫步，但现在似乎很难再享受这种生活了，因为伦敦多雾，另外一个原因是他在1837年的秋天因为工作过度疲劳而使他的健康不如往昔。消化不良、头晕眼花和易受刺激，这些都使他不得不中止了社交活动。
达尔文休息了一个月，先后到了希鲁兹伯里和梅尔，甚至还去怀特岛拜访了福克司。在梅尔逗留期间，深秋时分，他在地质学会做了一个《关于腐殖土在蚯蚓作用下的形成》
的报告。从他的航行历程来看，我们首先认为达尔文是一个广义上的“博物学家”，但是他花费时间最多的却是在地质学方面。他从航行当中带回了那么多佐证赖尔观点的东西，以致他能在很短的时间里就做出令许多人感兴趣的报告。
地质学会打算吸收达尔文为他们的学会秘书，因为那必定对将来的工作有很大的帮助。在很长一段时间里，达尔文一直没有接受这个邀请，因为他觉得秘书工作要花费大量的时间，而这会把自己的地质学着作推迟。但是，1838年2月16日，盛情难却之下他终于接受了这一工作。
达尔文在1837年冬至1838年期间，首先考虑的是他在“贝格尔”号旅行时所搜集的动物学和地质学方面的材料，并且在当时连关于物种问题的笔记的评语也都有了。达尔文在从福克司那里得知关于某些动物杂交的情况之后，就写信给福克司，希望有朝一日他能“在物种和变种这一最复杂的科目上”有所作为。
地理扩展方面的事实也向达尔文提供了进化的说明。
为什么在特定的地方就出现某一种特定的动植物，如羚羊在非洲而袋鼠却在澳洲。当然，我们不能说它们有两个创造者。这是由于它们的始祖居住地不同。这不能不使他提出关于现代的贫齿动物和灭绝的贫齿动物之间的种属问题。他在笔记中写道：“我认为，在南美洲的大獭兽弟兄，可能是所有犰狳的祖先。”但是，灭绝的种类是否总要留下后代呢？他在笔记中接着指出：“物种的繁殖就如个体的繁殖一样，如果不能进行个体繁殖，它就没有后代。”他指出，古生的马在一个地方留下了后代，这就是现在还生存着的美洲斑马，而在北美洲，它却已经灭绝了，没有留下后代。这就很自然地提出了这样的问题：物种的灭绝取决于什么呢？他把新的想法记了下来：“物种的灭绝取决于它是否能适应不断变化的客观规律，如果能够适应它就生存，反之就会灭绝。”
对于人来源于动物这一说法并没有使达尔文、赖尔以及其他同时代的许多人产生厌恶感。
他在用进化论说明所有生物的历史发展时，同它在物理学和天文学方面的状况都进行了对比。他感觉到，他的理论不可能不受到外界的驳斥。
在这一时期达尔文不断地向自己提出进化原因的问题，而且对这一问题他已经不再怀疑了。为了弄清进化的原因，他认为必须研究生物的适应性以及生物各方面的属性。
如果他的理论被证实的话，他想在他的面前将会展现出科学进一步发展的广阔前景。