1898年初，泰戈尔的生活发生了新的变化。2月18日，英国政府通过了镇压印度民族运动的《治安维持法案》，殖民主义者的野蛮暴行激起了孟加拉人民的愤怒，加尔各答举行群众集会表示强烈抗议。在法案通过的前一天大会上，诗人满怀爱国激情，登台发表演说，对英国政府的镇压政策提出严重抗议。会后，泰戈尔还积极参加捐款运动，并热心支持加尔各答鼠疫流行病的救助医疗活动。他成了群众爱国运动的有力鼓舞者和实际参加者。
与此同时，他个人的生活环境也变了。独身住在领地的自由自在的田园生活告一段落，维持家庭和教育孩子的重担开始落在他的肩上。加尔各答嘈杂的生活不合他的心意，他迫切需要接近大地和自然，需要在一个安静、优美的地方定居下来。他看中了桑地尼克坦这个“和平之乡”。于是他把妻子和5个孩子带到这里，过起新的家庭生活。
在桑地尼克坦，他把很大精力投入到教育工作中去，并始终关心教育改革的问题。这不仅因为他自己童年时代深受机械教育压迫之苦，而且因为他认识到不改掉英国式的机械教育，印度人民的精神成长就会世世代代受到压抑。1901年12月22日泰戈尔创办了一所学校，为了维持这个学校，诗人只好卖掉一部分房产和藏书，他的妻子也变卖了自己的珠宝首饰。此外，他还拿出许多时间和精力指导实际教育活动。他爱儿童，愿意和他们生活在一起。居住在桑地尼克坦期间，泰戈尔的文学创作也有很大收获，先后出版了两部诗集《故事诗集》和《故事集》。
但是，不到一年，泰戈尔的妻子默勒纳莉妮便身染重病，不久移居加尔各答就医，于1902年11月23日死去。这位女子20年不遗余力地关怀丈夫的生活，支持丈夫的工作。她辛勤操劳，养育了5个儿女；衣着朴素，几乎不戴珠宝首饰；努力学习，学会了孟加拉文、梵文和英文。她最终以行动赢得了丈夫的爱，占据了丈夫的心。正因如此，在最后两个月卧床不起的日子里，泰戈尔不分昼夜亲自看护妻子，不肯把她交给护士。
妻子之死，使诗人感到异常悲痛。妻子为他献出了一切，他还没来得及回报她，她就离去了。为了表达自己的思念之情，他接连写下27首诗，结集为《回忆》：
在无望的希望中，
我在房子的每一个角落找她，
我找不到她。……
我站在你薄暮金色的天空下，
向你抬起渴望的眼。……
让我在宇宙的完整里，
感觉一次那失去温馨的接触吧。
1903年9月，年纪不足13岁的泰戈尔的二女儿列努卡死去了，这个格外为父亲所器重的孩子不幸夭折，使诗人深为惋惜。况且，不足一年时间连续失去两个亲人，诗人怎能不心痛欲裂呢？然而，生活对他的打击还不限于此。1905年1月19日，令他十分敬重的父亲又以80岁高龄离开了人间。为了排解忧愁，他便夜以继日地埋头工作，编刊物、写作品。
1906年后，印度政治斗争的形势日益尖锐，群众的爱国运动规模不断壮大。此时，诗人的思想发生了深刻的危机。他希望印度独立自由，但是并不以为获得独立自由要以不惜一切手段粉碎英国殖民统治为代价。当投身于群众运动中时，他曾试图把民族觉醒的热情和群众对英国统治的不满巧妙地引导到自己所设计的复兴民族的积极轨道上去，但实际行动并不受他主观设想左右，于是他失望了。苦闷和孤独并未妨碍诗人的创作，反而促使他奋发写作。无论在加尔各答、在桑地尼克坦还是在西来达，他的生花妙笔从未停过。这期间他写了许多有关国家、社会、教育、文学理论与批评、文学史、民间文学、语言学等方面的论文，如《文学及一般文学评价》、《古典文学》、《现代文学》、《民间文学》。这些文章分析明快透彻，笔调优美动人，内容广泛，在发掘长期被埋没的民间文学宝藏方面，他的功绩是不容抹杀的。
泰戈尔这个时期创作上的最大收获无疑是长篇小说《戈拉》。它被公认为泰戈尔长篇小说的最高成就，印度现实主义文学的杰作。《戈拉》描绘的是19世纪70年代至80年代民族复兴时期孟加拉的社会生活。当时印度民族资产阶级及其知识分子的队伍已经逐渐形成并壮大起来，新兴无产阶级的力量在不断加强，谋求独立自主的民族意识深入人心，开展民族解放运动的条件业已成熟。小说产生于20世纪初，因而具有新的时代特征。小说主人公戈拉是一个有着爱尔兰血统的人，也是一个比有些印度人更加热爱印度，比有些印度教徒更加笃信印度教的人。他的身上具有当时许多进步知识分子的共同特点：澎湃的爱国热情，积极的活动精神和斗争精神，狭隘的民族观念和宗教观念，缺乏明确的斗争方向和实际办法。《戈拉》在本世纪初叶问世，具有很大的现实意义。这有助于印度人民探求自己的出路，对于印度广大爱国知识分子来说尤其具有启发作用。
1912年是泰戈尔开始走向世界的一年。这一年泰戈尔带着他在西来达休养期间出版的诗集《吉檀迦利》来到英国。诗集在英国再次出版后立即轰动了英国和印度，并于1913年11月13日获诺贝尔文学奖。
《吉檀迦利》的意思是奉献。其中的诗是献给诗人心目中的神灵的，共有103首诗，主要是从《收获节》、《奉献》、《回忆》、《孩子们》、《梦》、《吉檀迦利》等孟加拉文诗集中选择的。泰戈尔认为宇宙是个有生命的整体，万物由一个共同生命维系着，主宰万物的则是一个无形无影而又无所不在的精神本体——神，人们只有达到与神完全合一的境界，才会真正感到快乐和幸福。《吉檀迦利》所表现的正是诗人对于神的境界的追求以及达到神的境界的欢悦。这本诗集是诗人宗教观点的艺术体现。在诗中泰戈尔感到神在通过他的眼睛观察，通过他的耳朵聆听，通过他的心灵感觉。他感到周围无限美好，充满美和爱：
你是天空，你也是窝巢。
呵，美丽的你，
在窝巢里就是你的爱，
用颜色、声音和香气来围拥住灵魂。
《吉檀迦利》之所以能够获得世界荣誉，除了它那耐人寻味的内容外，还与诗人卓越的艺术表现能力有关。他既善于使自己思想和情感插上想象的翅膀，自由驰骋，构成优美感人的境界；又善于使这种思想和感情化为具体的形象，显得生动活泼，富有魅力。
当诗人于1917年春从欧洲回到印度的时候，那里的社会局势正在剧烈动荡，一场新的大规模的民族解放斗争风暴已经酝酿成熟。
诗人受到这种革命浪潮的吸引，重新走上政治舞台。在加尔各答的群众大会上，他高唱自己新编的爱国歌曲，号召印度人民早日觉醒，同世界各国人民并肩前进，从而重新赢得了广大观众的心。
你的召唤飞越世上所有的国家，
人们聚集在你的面前。
这个日子来到了。
但是印度在哪里呢？
她还是藏起来，拖在后面么？
让她背起她的负担同大家一起前进吧。
传给她，万能的上帝，
你的胜利的消息，
啊，永远觉醒的主。
泰戈尔原计划到各国旅行，为建立一所国际大学做准备工作。于是他在国内访问南印度的几个城市，又来到西印度各地，到处宣讲他的教育理想，解释国际大学的办学宗旨。同年6月，法国著名作家罗曼·罗兰给泰戈尔寄来了《精神独立宣言》。这个宣言是罗曼·罗兰于第一次世界大战结束后起草的，号召各国知识分子不为本国政府的侵略战争政策服务，吁请世界各国知名人士签名。泰戈尔于6月26日在宣言上签了字。
此后，泰戈尔作为和平之使启程前往欧美访问，在英国、法国、荷兰和美国各地发表讲演，为世界和平和本民族的解放斗争不懈地努力着。