一、在伦敦
1836年10月5日，达尔文回到阔别五年的家乡希鲁斯伯里。父亲和他的姐妹们惊喜地看着他们的查理：五年的旅行生活大大地改变了的查理。他现在已是一个向自己提出并解决许多科学问题的人，他已经是一个发展了自己的意志的人，他已经习惯于经常精力充沛地进行劳动和观察，习惯于遵守体力纪律和脑力纪律的人。
父亲满意地打量着自己的儿子，他现在为自己的儿子感到骄傲和自豪。
就像平时旅行一样，达尔文第二天便开始他的工作：对各种各样的搜集品进行加工分类，写关于贝格尔号的报告，一系列脑海中的地质著作的撰写，解决有关加拉帕戈斯群岛上物种问题，出版旅行日记……
达尔文在“由于同亲人见面高兴得头脑完全发了昏”之余，给亨斯罗写了一封信，还给菲茨罗伊舰长写了一封热情洋溢的信。
对所有的搜集品进行分类、整理、确定，对于刚回到家的达尔文是一件不太容易的事情。莱尔劝他亲自研究地质学，解剖学家和古生物学家欧文乐意解剖一些用酒精浸制的动物，格兰特准备研究一些珊瑚，谁也没有想到大家合作起来共同研究。
达尔文打算在剑桥开始自己的工作，因为那儿有他的导师兼朋友亨斯罗先生的帮助。可不久，他认为必须把自己的工作移到“污秽的，可憎的伦敦”去，以便推动专家们对他搜集的动物资料进行研究。但必须承认，达尔文不喜欢伦敦那些文人相轻、相互攻击的动物学家。
在伦敦，达尔文认识了很多博物学家。其中地质学家莱尔对他非常热情，对他的计划既关心又支持。想一想莱尔曾经如何被神学家们仇视、反对、排斥，而达尔文却热烈地拥护他的思想，原因也就很清楚了。达尔文对莱尔曾经给予高度的评价，莱尔的思想对达尔文的地质学、生物学思想产生了举足轻重的影响，两人彼此需要。在认识后，两人很快成了朋友。
不久，达尔文被选为地质学会会员，接着又被选为动物学会会员。
达尔文在剑桥度过了冬天。开始，他住在亨斯罗那里，后来他单独租了间房子。在剑桥，他准备检查完他的地质收集品，此外他致力于《一个博物学家的考察日记》的整理工作。
晚上，一些好朋友聚在他家里，在相当大程度上影响了他的工作，在信中他提到“丰盛的宴会和其他的诱惑”使剑桥成了“一个不好的工作地点”。
这年冬天，他在动物学会上作了《关于美洲鸵鸟》的简短报告，在地质学会上作了《关于智利海岸新的上升》的简短报告。
1837年3月6日，达尔文来到伦敦，住在大马尔勃罗大街，一直住到9月。
其间，他主要是对他的考察日记进行加工。菲茨罗伊已经出版了他的旅行著作，但达尔文在日记中并非像菲茨罗伊那样遵循时间顺序，而是以地理顺序为纲。他把注意力放到对访问国的描写方面，包括动物的生活方式、地质考察、风景描写以及个人印象。
在结束考察日记的加工时，达尔文再一次重新考虑了加拉帕戈斯群岛留给他的印象，物种起源问题又摆在他的面前。他以莱尔为榜样，首先搜集与动植物的变异现象有某种关系的事实。他不受任何带有偏见理论的影响，广泛地搜集主要与人工培育的品种有关的事实，同有经验的畜牧学家和植物栽培学家保持联系。
7月份，他开始写作第一本关于物种问题的笔记。
其间，达尔文还作了两次地质报告，一个是关于《南美的巨漂砾》，一个是关于地震的，都受到地质界的高度关注和赞扬。
达尔文来到伦敦以及莱尔教授的帮助，对他为《贝格尔号的动物学》一书收集材料、分类整理是大有裨益的。这本书中的统计表和插图的制作是要花代价的，所幸的是他得到了政府的补助金，财政大臣只是请他“最合理地”使用拨出的1000英镑。
伦敦的生活让达尔文感到难受，“这个烟雾迷漫的地方”，使达尔文不能充分地“在大自然里散步”。散步是他最喜爱的活动。更深层次的原因是，他从事的繁重工作在1837年秋天已影响到他的健康。
他病了，他消化不良，头晕眼花，易受刺激。这些病伴随了他的一生。
关于达尔文的病因，历来众说纷纭。也许他未航行时在德文港的心悸是病的起因，也许是五年航行中的晕船折磨是他的病因，也许他是在瓦尔帕来索染上了病因，也许他的体内本身就有某种病原体，毕竟他父母的婚姻有近亲性质……
达尔文在繁忙中休息了一个月，他回到希鲁斯伯里和梅庄。在梅庄期间，他对蚯蚓和蚯蚓对土壤的作用做了首次考察。深秋，他在地质学会上宣读了《关于腐殖土在蚯蚓作用下的形成的报告》。当然在一封信中他承认，关于蚯蚓对这个过程的作用的思想是他的舅舅乔赛亚的。
起初，达尔文把很多的时间都花在地质学上。因为环球航行中他收集的地质资料太多了，有那么多新的、有战斗力的说明莱尔观点的材料，他可以在短时间内作出许多不同的饶有兴趣的报告。
地质学会希望这位年轻的地质新星能参加学会工作，打算邀请他担任学会的秘书，长时间以来他都婉言谢绝。这个工作会使他浪费大量时间，会把自己的地质著作推迟。但1838年2月16日，达尔文接受了这个秘书工作。
尽管如此，达尔文并未忘记自己心中那个神圣的目标--探索生物进化的问题。
他在环球考察期间发现的三个事实经常浮现在他的脑海：
第一个事实：在巴塔哥尼亚发现的动物化石，它的年代虽然久远，却和今天的动物相似；
第二个事实：美洲大陆上的同种动物，从南到北，它们的形态逐渐不同；
第三个事实：加拉帕戈斯群岛上的大多数生物都具有南美洲生物的特征，而群岛各个小岛上的同种生物却又多少有些不同。
这些事实，使达尔文产生了物种可变的思想。但是物种为什么会变化，变化的规律是什么，物种到底是怎样起源和发展的，这些对达尔文来说还是个不解之谜。
为什么生物能够巧妙地适应它们所处的环境：加拉帕戈斯群岛上的海龟能够在干燥缺水的地区生存，啄木鸟和雨蛙可以攀援树木，一粒种子能够借助小钩或者茸毛而传播出去……难道这些都是上帝设计的吗？如果不是万能的上帝的安排，到底是怎么一回事呢？
这些复杂而又深奥的问题困扰着他，他决心揭开这个“秘密中的秘密”，把注意力集中到生物进化的研究工作中来。在给莱尔的信中，他写道：“最近，我可悲地受到了使我懒惰的诱惑（这是仅就纯粹地质学方面的情况而言），这就是由于大量的新观点经常不断地涌现在我心头而使我懒惰，它们同物种问题有关。”
在写给福克斯的信（因为从他那里得知关于某些动物杂交的情况）中，达尔文表达了自己的愿望：有朝一日他一定能“在物种和变种这一最复杂的课目中”有所作为。
如果在绝灭的和现代的种类之间有什么联系的话（达尔文确信美洲的贫齿动物就有这种联系，澳洲的袋鼠也存在这种联系），那么这种联系就是繁殖。他在笔记中说：“连续的繁殖说明，为什么现代的动物属于已经绝灭的类型。这是一条几乎已被证明了的规律……如果不改变，它们就会绝灭，像金莱茵特苹果一样……如果一种物种产生出其他的物种，它们的族就不会彻底灭亡……”
金莱茵特苹果是英国的一个苹果品种，它具有无性繁殖的能力。达尔文说，一些物种如果在条件变化的情况下而不发生变化，那就会像无性繁殖而无变化的“金莱茵特苹果”一样遭到灭绝。
如果一种物种产生出其他的物种，也就是说，如果它们发生变异的话，它们的族就不会彻底灭亡，就会像用种子进行繁殖的金莱茵特苹果一样继续存在。
地理扩展方面的事实，也向达尔文提出了进化的证据。某个地区有其特定类型的动物，这一定有某种原因。非洲的羚羊，澳洲的袋鼠，使达尔文提出关于现代的贫齿动物和绝灭的贫齿动物之间的问题。
如果个体不能繁殖，它就没有后代，物种的情况也是如此。古生的马在南美洲留下了后代斑马，在北美洲它却灭绝了，那么这种灭绝取决于什么呢？通过加拉帕戈斯群岛上的反舌鸫在有利条件下繁殖迅速，达尔文得出了一个结论：在狭小境域内的繁殖和变化着的条件所引起的不断变异，在适应于这些条件的情况下继续存在和发展。因此，物种的绝灭是由于不适应环境的结果。
实际上，达尔文在了解马尔萨斯学说以前就已经写出了“最适应者得以保存”的原则。
人源于动物，这并没有使达尔文像同时代的人那样，对这个论点产生厌恶的情感。