对于这次会谈，罗斯福有自己的打算：首先，他认为在东欧的问题上，美国因为势力范围的客观原因而不得不与斯大林达成协议；其次，在敦巴顿橡树园会议中遗留的关于联合国问题的协议，美国也会做一定程度上的妥协。
关于联合国的建立，雅尔塔会议主要就敦巴顿橡树园会议遗留下的两个问题进行了讨论，其中之一就是联合国安全理事会中大国否决权的使用问题，苏联主张安理会常任理事国应享有对一切问题的全面否决权，而美、英则持反对态度。最终，三方找到了一个折中的解决方案：大国不能用否决权阻止安理会对问题的讨论，却可以通过否决权阻止安理会采取行动。这一方案的提出，成为了这次会议最具体的政治成就。
在敦巴顿橡树园会议上，苏联曾要求在联合国大会进行表决时，自己要拥有16票表决权，而在这次会议上，苏联则表示希望乌克兰、白俄罗斯以及立陶宛可以作为联合国的创始会员国。出于对英国利益的考虑，英国首相丘吉尔对苏联的提议表示坚决的支持，罗斯福最终同意将乌克兰和白俄罗斯列入联合国创始会员国的名单。
在这次会议中，争论最激烈的问题是波兰边界的西移和波兰政府的组建。波兰东部疆界以寇松线划分，这一点在会议上没有引起太多的争论，但罗斯福表示波兰应享有寇松线以东的利沃夫及其附近油田的所属权。最后达成的协议则是：“波兰的东疆，当依寇松线，而在若干区域应作出对波兰有利的自5公里到8公里的逸出”。在划定波兰西疆的问题上，苏联主张西疆应延伸到西尼斯河，而英美则坚持以奥得河——东尼斯河为界。这个问题在会议中并没有得到解决，最终不了了之。
当时的波兰有两个政府，一个英美支持的波兰流亡政府，战争初期在伦敦成立，另一个则是苏联支持的波兰民族解放委员会，1944年7月在卢布林成立。美英认为，卢布林政府不能代表大多数波兰人民，波兰应该建立一个由5个主要政党的代表组成的民族统一政府；苏联则坚持认为波兰的强大与否直接关系着苏联的安全问题，卢布林政府可以被苏联政府控制。现实的情况是：苏联红军已经占领波兰，卢布林政府已经开始在波兰全境真正地行使国家机器的职能。美、英两国在这个问题上不得不接受现实，做出让步。
关于德国战后的命运，英、美、苏三国在原则上达成了分割德国的协议：苏联占领德国东部，英国占领德国西北部，美国占领德国西南部。会议还通过了“在柏林设立盟国对德管制委员会”的议题。丘吉尔秉承英国政治传统中的大陆均势原则，极力主张法国参加到占领和管制德国的工作中来，美国为了牵制苏联的势力，也和英国站在了一条战线上。斯大林却认为法国在这次战争中贡献太小，没有理由在战后事务中和他们享有同等的发言权。三方经过斡旋，最终达成一致：法国加入“盟国对德管制委员会”，从英美管辖区中划出一部分地区供法国管理。
在战后赔偿的问题上，苏联认为德国应以实物的方式在10年内支付200亿美元，按照各盟国在战争中贡献的大小和损失的多少，苏联应享有全部赔偿的一半，丘吉尔则认为具体的赔偿数字应该在专家们对德国赔偿能力进行评估之后再做定夺。罗斯福表示，美国不要德国任何赔偿，只没收德国在美国的财产，并且也不会再借钱给德国。经过讨论，英、美两国同意以苏联的建议为基础，研究德国赔款的数额以及赔款方式，并在莫斯科设立了一个赔偿委员会。
2月8日，罗斯福与斯大林签订了雅尔塔秘密协定，确定了苏联参加对日作战的政治条件。斯大林同意在德国投降之后2到3个月内对日宣战，但条件是美国方面必须同意维持外蒙古的现状，并将库页岛南部以及邻近岛屿归还苏联。此外，苏联还意图在中国取得一些特权，表示要和国民党政府签订一项中苏友好同盟条约。面对苏联的贪婪，美国态度隐忍，做出了惊人的让步。实际上，美国有其更深远的目的——希望苏联将精力转向对日作战，放缓在欧洲和远东的扩张脚步。
战争结束后，美国和欧洲很多人都开始指责罗斯福在雅尔塔会议中的表现，认为罗斯福的雅尔塔政策是“美国外交上的一大错误”，也有人认为罗斯福之所以对苏联做出妥协也是被当时的现实情况所逼。对于雅尔塔会议的争论，即使到了今天也没有停止。
波茨坦会议
雅尔塔会议召开之后，反法西斯同盟国之间的关系有所缓和，统一战线得以稳固，但对于战后的德国问题、波兰问题和远东问题，与会国并没有达成一致。
从1945年7月17日到8月2日，美、英、苏三国首脑在柏林近郊的波茨坦召开会议，对战后如何处置德国等问题展开了讨论。这次会议是二次世界大战期间三国首脑召开的最后一次会议，史称“波茨坦会议”。
与会期间，英国时逢首相选举，原英国首相丘吉尔因选举失利而下台，因此在会议进行期间，参与会晤的三国首脑分别为美国总统杜鲁门、苏联领袖斯大林、英国的丘吉尔以及新上任的首相艾德礼。这次会议对战后世界格局的形成产生了重要影响，也为战后新秩序奠定了基础。
会议历时近一个月，主要针对雅尔塔会议遗留的问题提出了相应的解决方案。其中德国问题是会议商讨的核心。
关于德国的战后处置问题，会议重点商议了占领德国的基本原则和战争赔偿的数额、方式。英、法、苏、美四国遵从雅尔塔会议商议得出的原则：应使德国非军国主义化、民主化，肃清纳粹主义，消灭垄断集团，重建德国经济。战后赔偿的方式确定为各盟国自行从各自的占领区中征收。另外，经过商讨，苏联可以从西方占领区中获取德国工业设备的四分之一，但其中的15%需要用粮食和煤炭交换。
波兰问题方面，英美同意与波兰临时统一政府建立外交关系，并将原德国东部领土以及不属苏联管辖的部分东普鲁士及原但泽自由区都交由波兰临时统一政府管理。三国承认波兰临时政府的合法地位，但最终的解决方案有待日后和平会议召开时解决。
会议中，三国提议应尽快组织国际法庭，审判战争期间的主要战犯，对引起战争的罪人作出应有的处罚。会议还决定设立由美、英、法、中、苏五国外长组成的会议，商讨与战败国签订和约的问题。
与会期间，中、英、美三国联合发表了《波茨坦公告》以敦促日军投降，同时在声明中也提及战后反法西斯同盟国对日本的处理方案。后因苏联对日宣战，《波茨坦公告》变为四国对日的共同宣言。会议期间还讨论了意大利和原德国附属国的问题，以及有关黑海海峡控制权的问题等。
会议的主要成果是《波茨坦协议》。按照协议的内容，德国归还1937年后吞并的领土，奥地利从德国分离。依照协定，德国和奥地利被划分成四个占领区，两国首都柏林和维也纳也都一分为四，分别由英、美、苏、法四国管制，各个占领军的总司令依照本国政府的指示实行具体的管理，并以管制委员会成员的身份共同处理德国事宜。德国内部的一切军事机构予以废除，纳粹组织予以解散，纳粹党人将被以战犯的名义起诉，德国的军事武装也一并解除，这一系列的大动作根除了德国军国主义、纳粹主义得以滋生的温床。
按照同盟国的设想，德国将在民主的基础上得以重新建立，各个民主党派被准许成立，并恢复自由活动的权利，无论是司法制度、教育体制，还是整个政治生活都力图实现民主化。战后德国的行政制度应以政权分散和发展地方政府权限为原则，经济上则禁止一切与军事生产有关的工业，从而打消德国的作战潜力，发展和平经济。最后，逃至德国境外的德国公民将被遣返回国。
协定内容中还包含了战后赔款的问题，德国应以资产、工业产品和劳动力的方式支付赔款，原定的2000亿美金的战后赔款因德国实际情况被缩减为200亿。因为斯大林的提议，波兰没有成为德国赔偿分配方案的一员，而是由苏联将所获赔偿的15%转交给波兰（这项决议最终并未实行）。
会议的另一个成果是《波茨坦公告》。公告共有13条内容，主要是对日本政府的敦促。公告指出，《开罗宣言》提出的条件必须实施，日本的主权仅限于本州、北海道、九州、四国四岛以及盟国共同决定的其他岛屿范围内。公告还提出了对战后日本的处理方法。最后，公告声明，一旦日本履行了公告中的要求，并成立了和平、负责的日本政府，占领日本的盟军将会陆续撤离。
波茨坦会议的成功召开对于反法西斯战争的最后胜利有着重大的意义。有关战后各国的利益分配和势力格局的划分等一系列重大问题，都在这次会议中得到了协商和解决。其中，《波茨坦协定》的签署解决了处理战败国的难题，巩固了反法西斯战争的胜利成果，为东欧地区人民民主国家的诞生奠定了基础。《波茨坦公告》则在敦促日本投降的问题上产生了效力，为结束反法西斯战争做出了贡献。但是，单就实际效果来看，美国的两颗原子弹“胖子”和“小男孩”在逼迫日本投降上的效果更加明显。