建筑，正契合了她的禀赋和爱好：既喜欢文艺的灵性浪漫，又喜欢科学的深厚严谨。少女林徽因心中也产生了一个建筑师的梦。他的这种兴趣，后来影响到梁思成，也与梁启超先生的远见不谋而合，从而确立起她和梁思成共同的建筑事业。
林徽因的聪明，就在于她的方向感极强，明白自己喜欢什么，要做什么。她把自己的天性和才华，与自己的想做的事业完美结合，充分释放自己，创造出自己的最大价值。也因此，成就了她文学家兼建筑家的双重角色，把自己两方面的才华发挥得淋漓尽致，臻于完美。
1924年6月，已经订婚的林徽因、梁思成同往美国学习建筑和美术。他们利用暑期在康奈尔大学学习。林徽因学习户外写生和高等代数，梁思成学习水彩静物画、户外写生和三角。两具月后结束学习，两人进入宾夕法尼亚大学大学。两人都想学建筑，但因当时宾大建筑系不招女生，林徽因进入美术系学习，由于她功底好，一入学就进入三年级。好在美术系和建筑系都属于美术学院，林徽因得以旁听建筑系的课程。
此间，林徽因就显示出出众的美术和设计才华。在学校圣诞卡一次设计比赛中，她用点彩技法画了一幅圣母像，因为有中世纪欧洲圣母的庄重风格而获奖。这件作品如今已经作为文物收藏在学校档案馆。
在美求学期间，梁思成失去母亲，林徽因失去父亲（梁启超母亲李惠仙1924年9月病故，林徽因父亲林长民1925年12中弹身亡）。父亲去世，本是半官费留学的林徽因一时断了经济来源，要强的她要半工半读，但梁启超制止，在梁家的帮助下林徽因最终完成学业。
1927年7月，梁思成建筑硕士毕业，并获建筑师资格。林徽因美术专业毕业，因为建筑设计上的才华，被聘为建筑系教师助教。
在梁启超的引导下，梁思成又进入哈佛大学学习，研究西方人对中国古建筑的了解。徽因则进入耶鲁大学学习了半年舞台设计。
1928年3月21日，两人在加拿大梁思成大姐家完婚。之所以选择这一天，是为了纪念中国的首位建筑师——宋代建筑家李诫。可见他们立志中国建筑事业的决心。当时，婚纱是林徽因自己设计的。
之后，梁启超又安排了他们的欧洲蜜月之旅，参观考察欧洲的建筑。回国后，应聘于东北大学建筑系。林徽因还为东北大学设计了“白山黑水”校徽。
不能不说，有梁启超这样的父亲，他们是幸运的。梁启超政治失意后专心学术，也希望孩子们以学问立世。他在国学研究中发现《营造法式》（北宋京城宫殿建筑的营造手册，为宋徽宗时工部侍郎李诫所著），兴奋地写信给宾大的梁思成：“一千年前有此杰作，可为吾族文化之光宠也。”寄给思成该书重印本，建议他由此入门研究中国古建，并了解国外对中国古建的了解情况，从而发现一条自己的学术之路。他有意识地指引儿子儿媳走上建筑之路，以弥补中国的这块空白。他的远见卓识，正好契合了林徽因夫妇的志趣。《营造法式》一书，为梁、林研究中国古建筑打开一扇大门。
1931年9月受聘于朱启钤开创的中国营造学社后，生活工作得以安定，加上一双儿女的诞生，林徽因的创作激情迸发，发表《你是人间四月天》等大量诗歌、散文及小说作品，并开始有意识地向国外推荐中国的古建筑艺术。
1932年夏天，林徽因夫妇对北京郊区的卧佛寺、八大处等地进行了实地考察，发表了著名的《平郊建筑杂录》。这次行动的成功开启，给他们无限的信心。此后，夫妻二人比翼双飞，夫唱妇随，开始了走遍大半个中国的古建考察之路……
佛前丽影
林徽因梁思成夫妇，在抗战的战火纷飞中，对中国古建筑进行野外调查和研究工作，发现、研究、抢救和保护了一大批有历史和文化价值的古代建筑。同时，他们写成《中国建筑史》一书，用现代方法创立了中国的建筑科学体系。
林徽因出身名门，从未到过乡间荒野之地，而且她体弱多病，但她没有娇气；她是当时已经炙手可热的诗人、小说家，但她不恋书房，不留恋自己养尊处优的尊贵生活。为了建筑事业，她拖着病体，毅然跟随丈夫梁思成走上了野外考察古建筑的道路。以下是他们夫妇的野外考察履历：
1933年9月，去山西大同考察云冈石窟。10月去河北正定考察古建筑。
1934年1月，梁思成著《清式营造则例》一书，林徽因写了绪论。同年夏，同费正清夫妇、汉莫去山西汾阳、洪洞等地考察古建筑。10月，应浙江建设厅邀请，到杭州商讨六和塔重修计划，之后又去浙南武义宣平镇和金华天宁寺做古建筑考察。
1935年3月，夫妻合著《晋汾古建筑预查纪略》一文。
1936年5月28日，去河南洛阳龙门石窟、开封及山东历城、章邱、泰安、济宁等处作古建筑考察。
1937年，应顾祝同邀请，到西安做小雁塔的维修计划，同时还到西安、长安、临潼、户县、耀县等处作古建筑考察。7月，赴五台山考察古建筑，林徽因意外地发现榆次宋代的雨花宫及唐代佛光寺的建筑年代。7月12日到代县，得知发生“卢沟桥事变”，于是匆匆返回北平。
在抗日战争爆发前夕的四年时间里，为了寻找并调查中国古建筑，林徽因夫妇的足迹涉及山西、河北、浙江、河南、陕西等地，拍摄大量古建图片，测量并绘制大量古建图片，积累大量资料，写作完成《清式营造则例》一书和《晋汾古建筑预查纪略》一文，对中国的古建筑在抗战前进行了抢救式的调查研究。
当时，乱世纷争，国内两党和各利益阶层间争权夺利，内战不止，民不聊生，各色知识分子都投靠于某个利益集团，林徽因夫妇却坚守独立知识分子的职业和道德操守，独立不倚，不偏向任何党派学派，而是心系国家，专心自己的学问。为了探索古建的营造法式，他们坐着骡车，一路住鸡毛小店，穿行在时有强盗出没的荒郊野外、穷乡僻壤，一路颠簸不平，一路辛苦地前行……
要知道，他们两个，不仅生于富贵之家，而且身体并不强壮。梁思成年轻时因车祸留下腰椎残疾，林徽因因肺病几度被医生判为重症。但他们为了建筑事业，长途跋涉，不辞辛苦。每当看到一处古建，他们兴奋异常，不顾上面积年的尘埃，爬上爬下，丈量、测绘、拍照等等，忙得不亦乐乎。而且这些古建因年久失修，很多梁柱多已腐朽，时有倒塌的可能，而且时常有蜘蛛、蝙蝠等出没，实在让人心惊。但林徽因不仅不怕，每每还要爬上去……
无数个晨曦里、夕照下，骡车上出现一个身影，瘦削而妩媚，逶迤穿行在山间荒野……她就是这个古建筑野外考察队的唯一女性——林徽因。他与男人们一起，风尘仆仆。此时，她不是太太客厅那个养尊处优的贵妇，而是一位浑身闪烁着朴素光芒的智慧女神。
这就是林徽因与张爱玲、陆小曼等名门才女最大的不同和可爱之处。林徽因不会满足于自己既有的富足和风雅，她与丈夫一道，一头钻进古建筑考察中，开创自己更有意义的事业。
他们不以为苦，在林徽因夫妇看来，这个过程，就是他们寻找和发现的过程，这是他们的事业也是乐趣，所以能以苦为乐，乐在其中。风吹日晒，登高爬下，林徽因从没一点顾虑和惧怕。今天，看林徽因的一些古建筑考察照片，无论是坐在马车、檐顶、梁间，还是倚在城墙边，站在佛前，都是一脸笑意，一脸凝重的思考。不施脂粉，不着华衣，但感觉那么美丽、蕴藉。而那些在风尘中寂寞了千年的古建筑，也因她顿时有了生气，更加优雅端庄。在相得益彰中，二者获得最丰满的美丽。
林徽因夫妇叹服于那些高耸入云霄的古塔，那些或庑殿式或歇山顶式的大屋顶，他们驻足留恋，为中国有这样巧夺天工有着极高科学和艺术价值的古建筑而赞叹不已……
当时，日本对中国古建筑的研究已经很多，日本建筑界声称中国的唐代木构建筑在日本，中国已经无存。对此，林徽因夫妇十分焦心，他们不能让日本人在这个研究上占了先风。当他们千辛万苦到达五台山后，林徽因惊喜地发现了佛光寺，它不正是一座典型的唐代木制建筑吗？这个发现让日本人也竖起了大拇指……
在四年多的时间里，他们走了全国近200个县，调查了1800多座古代殿堂房舍，实地勘探的唐朝、宋朝、辽代、金代等木结构建筑就达40多处，对年代稍近的、明、清代建筑，更多有涉猎。在后来梁思成所做的野外调查小结中，曾写道：
截至1941年，梁思成所主持的营造学社已经踏访了十五个省份里的两百个县，实地精细地研究了两千座古建筑，其中很大一部分徽因大概都参加了的。
由此可见林徽因在建筑上所付出的热情和努力。
城墙边的痛哭
发现佛光寺的喜悦还未褪去，1937年，抗日战争爆发了，林徽因夫妇匆匆赶回北平。与当时的很多知识分子一样，他们带着孩子，一路颠簸南下，冒着生命危险，才到达大后方昆明。因日机轰炸，1940年，他们又带领营造学社随中研所到四川。此间对云南、四川、陕西等地的古建筑进行了考察，林徽因为云南大学设计了女生宿舍。
不久，他们住进四川李庄。林徽因肺病复发，卧病四年。这是林徽因生命中最困苦的日子，疾病缠身，瞬间夺去她的美丽，衰老早至，她骨瘦如柴，成天躺在床上，原来那个风华绝的林徽因，从此一去不返。这一度使爱美又自负的她十分丧气绝望，但好在有丈夫梁思成的细心关爱，有一对儿女的床前承欢，有金岳霖、费慰梅夫妇等人的关慰，她感觉很安慰。更重要的，还有她喜爱的文学艺术和建筑为伴，她决定坚强活着。
病榻上，林徽因读了大量的书，从中国的古典诗歌到英国的雪莱济慈，从古代的墓室建筑到明清的宫殿，从丈夫的建筑手稿到儿女的学生作业，她无不涉猎。她阅读了《二十四史》和各种典籍，编辑校对并润色了丈夫的《中国建筑史》，做了必要的补充，其中辽、宋代部分由她写作完成。
知识让病中的林徽因充满能量，不减光芒，而且她比任何时候都更坚强有力。
抗战胜利后，1946年2月，林徽因乘机到昆明拜会西南联大校长梅贻琦，建立了清华建筑系。1948年11月，国民党当局要求北平的高校南迁，林徽因反对迁校。当时，张奚若带两名解放军到她家，请林徽因夫妇划出保护古建筑的目标，他们感到新政权的信任，于是决定留下。他们想：任凭什么新政府，总要进行建设吧，那么他们的建筑事业就会有用武之地。林徽因被聘为清华大学建筑系一级教授。2月，百万大军挥师南下，林徽因夫妇等人编印《全国重要文物建筑简目》，即后来的《全国文物保护目录》，成为日后文物保护中发挥巨大作用的基础性文献。
再之后，林徽因参与了新中国国徽和人民英雄纪念碑的设计……
那段时期，夫妇俩人很快乐地忙碌着，为新中国的建设殚精竭虑。
对于古建筑，林徽因夫妇倾注了大量的精力，也最有感情。因为他们发现了中国古建筑无可替代的美和价值所在。所以，他们用一生来捍卫。
林徽因曾在《营造学社汇刊》第2卷1期上发表《论中国建筑之几个特征》一文，阐述古建之美和价值：
中国建筑为东方最显著的独立系统，渊源深远，而演进程序单纯，历代继承，线索不紊，而基本结构上又绝未因受外来影响致激起复杂变化者。不止在东方三大系建筑之中，较其它特广，而艺术又独臻于最高成熟点……中国建筑经历极长久之时间，流布甚广大的地面，而在其最盛期中或在其后代繁衍期中，诸重要建筑物，均始终不脱其原始面目，保存其固有主要结构部分，及布置规模，虽同时在艺术工程方面，又皆无可置议的进化至极高程度。更可异的是：产生这建筑的民族的历史却并不简单，且并不缺乏种种宗教上、思想上、政治组织上的叠出变化；更曾经多次与强盛的外族或在思想上和平的接触（如印度佛教之传入）……
这是中国最早写古建的理论文章。林徽因指出了中国古建筑的科学和艺术所在，显示出她中外建筑上的丰富知识和真知灼见。所以，说她是中国建筑科学的先行者和奠基者，也毫不为过。
她的建筑眼光是世界的，艺术的，闪烁着人性的光芒。正因对中国古建的了解和热爱，新中国成立后，她率先提出保护民宅。据他们夫妇的学生——古建筑专家罗哲文先生回忆：1953年在北京召开的“关于首都文物建筑保护问题座谈会”上，林徽因提出保护民宅，她说：“北京市保护旧文物建筑多半属于宫殿、庙宇，对民间建筑便没有注意。艺术从来有两个系统，一个是宫殿艺术，一个是民间艺术，后者包括一些住宅和店面，有些手法非常好，如何保存这些是非常重要的。”
她的发言得到重视，民宅从此被纳入保护范围。
然而，进入50年代，由于提倡新建筑不妨采用传统的大屋顶形式，因为主张保护北京古城，梁思成遭到多次批判。
当看到古老的明清古城墙遭到拆毁时，梁思成和林徽因抚砖痛哭，那痛，是撕心裂肺的。遍观当时的整个中国，处在大搞新建设的一片山呼中，乱糟糟一片，谁又能理解这对夫妻对中国古建筑的一片深情呢？
1953年5月，北京市开始酝酿拆除牌楼，北京的古建筑面临被拆除的危险，时任北京市副市长的吴晗担起此任，为了挽救四朝古都仅存的完整牌楼街，梁思成与吴晗发生激烈的争论，梁思成被气得当场失声痛哭。