威廉回到家中和雅科布又投入了紧张的研究工作，他们以歌德的创作精神为榜样。他们等到了拿破仑的垮台，等到了泽诺姆的失败统治时期，雅科布在这个时期是活跃的，不论是在政治斗争中，还是在研究学术中，都表现了极大的热情，侵略者被赶出了家乡，国土又重新收复，这是举国欢庆，令人振奋的时刻。黑森又举行了民主选举，雅科布不负重望，重新当上黑森地方政府的重要大官。他仍然管的是文化教育类的工作，格林兄弟印行了海得麦的《悲惨的亨林》，赚了一笔钱，但是格林兄弟把这一笔钱交给了政府，政府用这笔钱买了许多兵器用以装备政府的军队，防备法国侵略者的再次侵略。在这个时期，雅科布找到了有关于黑森当地的一些历史故事的书，其中有一本叫《黑森战争历史大全》，通过这本书，雅科布更加了解了地方传说、故事、寓言的魅力所在，他决定把一些有趣的寓言、故事、传说收录进他的工作记录本中，他沉迷于对故事、传说的研究和搜集，他的政府工作成绩没有什么贡献，他时常和威廉通信，告诉躺在病床中的威廉，他又有什么重要的文献发现。病床中的威廉也写信告诉他，现在自己的研究也有了很大的突破，他们每每为自己搜集到一个新鲜、有趣的童话故事而兴奋不已，连夜写信告诉对方，生怕遗漏了什么地方。由于雅科布在政府机构工作，这使他有很多接近一些重要文献的机会，他可以经常出入大型的国家图书馆。
1815年，雅科布再也不想从政了，他心中有好多东西要写，他觉得自己不应该再耽误下去，于是他又一次辞去了公职，他回到了他弟弟威廉所居住的地方，也就是他们经常居住的佳瑟尔，雅科布的回来令威廉特别高兴，他站在门口迎接了雅科布，雅科布看到了健康的威廉站在门口，他心中除了喜悦外再也没有其他的东西了，真的他是多么希望他的弟弟能够早日康复。
在这个时候，佳瑟尔的图书馆的馆长和副馆长的职位正缺，于是格林兄弟便荣任此职，雅科布当馆长，威廉做了副馆长，一切都要重新开始，一切都令格林兄弟的每一根神经激动，形势一片大好。佳瑟尔地方图书馆成为格林兄弟最好搜集研究童话故事的场所，他们的研究成果在不断出现。
格林兄弟的研究成果令整个学术界再次轰动，引起不小的震动。他们都在议论格林兄弟，格林兄弟的研究博采众长，雅科布翻译了西班牙、葡萄牙的一些英雄史诗，威廉精通几门外语，他独自一人翻译了丹麦、挪威、瑞典的一些英雄史诗。这几下大动作，这几个大手笔令文坛震惊了，格林兄弟的才华和学识得到了广泛的认可和肯定，歌德撰文评论了格林兄弟的这一才华突起的文学现象。1815年的《悲惨的亨林》和《古代诗歌》在学术界普遍得到推崇。1816年出版的《童话故事之德国》让很多的读者都记住了格林兄弟的名字，一时间《童话故事之德国》成为畅销书，格林兄弟一时走红，成为了着名儿童文学家。格林兄弟的好朋友写信告诉迪柯：“一个伟大的时代出现了，这个时代之所以伟大那是因为出现了格林兄弟，格林兄弟的童话创作将影响世世代代的人。”格林兄弟所取得的成就令佳瑟尔图书馆另一位负责人十分嫉妒，他使用了卑鄙的手段把格林兄弟排斥出了图书馆。雅科布气愤不过，拉着弟弟威廉的手走向了格丁登，格林兄弟在格丁登受到了学术界文学圈的朋友们的热烈欢迎，雅科布被推举当上了德文学教授，然后又当选上了格丁登大学图书馆的馆长。威廉先是做格丁登大学图书馆的副馆长，接着才任教大学。在这个时候，格林兄弟的生活才有了大大的改善，他们两兄弟再也不用为柴米油盐担心了，他们有了一定的经济基础，就更加废寝忘食了。很多在学术界很有名的学者专家都很敬重格林兄弟，其中有德国语学家巴哈克、历史学家多尔、考古学家俄德夫理·莫勒、数学家鲁克伯、文学家格菲挪斯等人。格林兄弟一有空就在家里坦诚地招待他们。格林兄弟的任教水平也很高，得到了全校师生的好评，他们仍然坚持着他们的学术研究和文学创作。雅科布创作出了《德国语言用法》，然后他出版了许多本诗集，他的诗集被翻译成很多国家的语言。1835年的时候，雅科布出版了《神话传说》，这本书所选录的是民间传说、寓言、童话和故事，所选录的这些故事都带有很强的正义感，抨击了当代统治集团。有一些文艺批评家对他所出版的这本书大加批评，在雅科布的眼里，那些文艺批评家纯粹就是诬蔑诽谤，不让正义的力量出声。威廉出版了他主编的《福莱达的恭敬》《玫瑰花园》两本诗歌选集。
1837年是一个多事之秋。德国皇帝威廉四世去世，大不列颠国和翰洛威王国废除了君主共有制。大不列颠帝国由维多利亚女皇掌管国家大事。翰洛威王宫由王室大公依伦恩特·敖古施德当权，他在不久后当上国王。依伦恩特·敖古施德搞的是君主特权制，他一上台就解散了议会，废除了1833年的宪法，他把制定1833年宪法的人全部抓了起来，秘密杀掉。他组织了一个国会，由他一手操纵，国会里大小官员都由他安排上任下台，在这种恐怖的统治之下，很多人都屈服了。但是和依伦恩特·敖古施德作对的“正义七大人集团”一直在抵制国王这项决定，他们抨击国王最为猛烈，国王把他们视为眼中钉、肉中刺，时刻想铲除他们，其中就有格林兄弟。格林兄弟是“正义七大人集团”的领袖人物。国王下令捉拿“正义七大人集团”，把多尔麦、格菲挪斯和雅科布赶出了翰洛威国境，威廉被拘留了几个月。雅科布写了一份抗议书，但是国王没有看，反而把雅科布所写的抗议书烧掉了。
格林兄弟又回到了佳瑟尔，他们仍然做他们的研究，仍然做他们的文学创作，他们又在这个时期发表了很多翻译的诗歌，为了救助在格丁登“正义七大人集团”的受害人，莱比锡大学全校师生自发组织为他们捐款，格林兄弟收到他们的捐款时，异常感动，莱比锡的出版商戈尔·莱曼尔成为了格林兄弟的朋友，他们非常敬佩格林兄弟的学识和才华，他们找到了格林兄弟，希望格林兄弟能够编辑一套德文版的字典。戈尔·莱曼尔事先为格林兄弟支付了报酬，格林兄弟为他们两个出版商做好了这件事情，他们做这件事情的时候，很认真仔细，参照了很多种书籍资料，还向一些权威人士请教，这一部德文大字典在当时是很权威的。其中里面有格林兄弟的许多独特的观点和见解。这本《德文大字典》价值意义很高，到现在人们都还在研究它。这归功于格林兄弟的贡献。
1840年，格林兄弟在朋友有引荐下见到了王室继承人菲特列·威廉王子。威廉王子也很敬佩格林兄弟的见识、才华和权威的学术地位，威廉王子邀请格林兄弟担任他的文化大臣，格林兄弟答应了，威廉在1840年继承了王位，当上了国王，而格林兄弟不仅成为当时的文化大臣，而且还但任了国王的私人秘书，一时成为美谈，格林兄弟又投入了他们正常的研究工作。
1841年春天，格林兄弟受到了很多好朋友的邀请，参加他们举行的文化沙龙，他们在那些朋友的眼中一直充当着受敬佩的角色，例如朋友萨威尼、珂尔林、波可达罗以及多尔麦等文化界知名人士就非常敬佩他们，格林兄弟在担任政府文化大臣期间工资有了保障，年薪有五万银元，也算得上是大富之人，他们住在柏林，他们的工作是研究日耳曼文化，这无疑是又给他们兄弟两人一次学习更多知识的机会。他们非常敬业，他们兄弟俩在图书馆一呆就是几天几夜，他们查阅了上千册图书资料，在他们的脑海里除了学术知识还是学术知识，达到了废寝忘食的境地，他们不为自己做了高官就骄傲起来，他们只注重自己对日耳曼文化的贡献大小多少，是真正的权威学者。到了1848年，他们兄弟俩又到了德国大学去任教，他们是德国大学的王牌教授。他们的学术知识得到了施展应用的机会，他们的学生深深为他们渊博的学识所折服，他们以格林兄弟为榜样，把格林兄弟看成是德国大学的骄傲，在1848年至1852年这四年期间，格林兄弟的研究又有了新的突破。雅科布的《德国语言大史》，威廉的《菲莱达丹的附录》成为他们在那个时期的代表作。
1846年，在德国的法兰克福举行的首届日耳曼文化学者大会，雅科布凭其权威的学术地位，成为大会首届主席，这是众望所归，雅科布顿时成为德高望重的学者，整个会场因为格林兄弟而蓬荜生辉，增色不少。在1847年的大会上，雅科布仍被当选为主席，他发表的众多评论和宣言文件里极力推崇正义的力量。1848年在德国法兰克福召开的国会议员选举大会的时候，雅科布被选为国会议员，但是雅科布并不插手政治，他那时凡是与政治有关的东西，他都不碰，政治运动那时起伏地爆发，格林兄弟也很少作出评论，任其发展。也许是因为当年“正义七人集团”事件的使然吧，他们认为光靠几个知识分子出面上书进言是不行的，要有群众的支持，要得到大众的认可和肯定，要发动人民大众，只要取得了民心，众望所归，就没有解决不了的事情。格林兄弟认为现在的政治运动爆发的时机都不成熟，只是小打小闹，格林兄弟提倡革命民主，反对专权专制。虽然如此，格林兄弟始终没有放弃他们的理想。他们是科学研究会的会员，他们从来没有缺席过，此举令其他同事很是敬佩。他们在学会也发表了多次演讲，得到了热烈的支持。1843年的时候雅科布到意大利作了学术报告交流，1849年，雅科布到达挪威也作了一系列的学术演讲。1859年，德国文学家席勒去世，雅科布参加了追悼会，并在追悼会上作了演讲。他把席勒摆在了与歌德同一位置，评价中肯，令在场人折服。1859年，雅科布又作了一系列的演讲，1859年12月10日下午三点，雅科布的弟弟威廉去世了，因病治疗无效死亡。1860年雅科布怀着巨大的悲痛在威廉的纪念会上作了一个长篇演讲。雅科布是哭着作完这个演讲的。他说：“大学毕业后，我们两个人一直在一起工作、学习，我们同住在一个房间里，整个房间堆满了书，我们整日就是看书，有时候一整天不说一句话，我们不为钱财而争吵。我们争吵的是学术上的问题，有时候争吵得面红耳赤，我们的生活就在众多的书籍里穿梭。但是威廉却先走了一步，这是无法弥补的遗憾。”
威廉一直被疾病缠身，体弱多病，又加上废寝忘食地工作，不辞辛苦地钻研学术，他的身体就这样垮掉了。威廉死的时候，雅科布就坐在他身边，他们还利用那么一点点时间讨论了他们长期都没有解决的学术问题，雅科布微笑着抓着威廉的手，威廉也微笑着抓住雅科布的手，夜晚正在慢慢降临，威廉在某一片月光的抚摸下闭上了眼睛，进入了永恒之中，雅科布流着眼泪捧着《圣经》一字一句地念给威廉听，生怕威廉睡着了。雅科布死于1863年9月20日，对于格林兄弟的逝世，霍尔麦是这样叙述的：“他们在临死的时候都没有谈到自己的事情，包括遗嘱，他们谈论的都是学术上的问题。威廉的晚年并不孤独，可以说要比雅科布的晚年要幸福得多，威廉的晚年一直到死都有雅科布陪伴着，而雅科布的晚年一直都无人能够和他谈起共同的话题。雅科布终生未娶，他们死后埋在了一起。埋在了柏林城郊。”
在当时的学术界，格林兄弟以博学多才、勤奋不懈闻名，他们理所当然地成为这一领域的领袖人物。他们在生前密切地关注德国的教育和文化事业，他们一生一世都在从事研究和搜集的工作，格林兄弟对德国下一代的重要贡献就在于他们所搜集的民间传说、寓言、童话的加工润色、出版发行，使成千上万的德国少年儿童受益非浅，每个少年儿童都记住了格林兄弟的名字，都记住了格林童话。
《孩子们的童话》第一次出版的时候，序言献词是这样写的：“致珂尔林夫人伊莉莎白和小约汉·菲莱蒙德”。小约汉·菲莱蒙德是珂尔林夫人的儿子，此书的出版一时为孩子们所抢购，再版了几次。格林兄弟在序言中这样写道：“这是我们搜集加工润色的童话作品，这不是贡献。我们在每篇童话作品中都渗透进了我们的思想以及我们的观点，这虽然算不了什么，但我们要做的是，尽量使这本书能够达到教育孩子们的作用，除此之外，别无所求。”格林兄弟在这本书中的确做到了他们所想到的这一点，他们的功绩仍然是不可湮没的。雅科布是古代德国语言文学的权威专家，他在这本书中倾心倾力所做的事情就是将丰富多变的德国语言融汇进了童话作品中，这本书所有作品的语言是无可批驳的，真正的儿童口语化，但又不失文学韵味，威廉是现代德国语言文学的着名学者，他在这本书所做的贡献是使这本书的童话作品生动程度无法再延续了，这是一个语言的高度，他们在语言方面的贡献一直为后来人叹为观止。在这篇序言中格林兄弟向世人所表现的是他们对童话作品出版的刚刚开始。1822年的第三版序言中，格林兄弟为世界童话作品作了一次全面的总结，他们作出的贡献又再次使童话作品的创作掀起了一股热潮。格林兄弟把各篇童话的产生来源作了一次介绍，又比较了德国童话和其他国家的童话。这样逐渐变成了一门初步完善的学问——民俗学。格林兄弟的贡献在于民俗学说是他们的实践以及理论，这似乎又是他们的一个突破，但在他们兄弟俩的眼里，这根本算不了什么，他们所关注的不是学术的繁多，他们只关注这门学术对人们有没有实践的必要，他们很重视实践的效果。格林兄弟所出版的几本书，使不少人不得不佩服格林兄弟在德国语言文学的功底和造诣，雅科布的古典主义情怀在他所创作和搜集的童话作品中得到了充分的显示，成为书的亮点部分。威廉的现代主义意识几乎全部显示在他的作品中，他所加工润色的童话作品，全部都是他的语言精华部分，令人回味无穷。